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Spectrométrie gamma


1. Principe de fonctionnement d'une chaîne d'acquisition de spectrométrie gamma
2. Logiciels de traitement
3. Prestations


1. Principe de fonctionnement d'une chaîne d'acquisition de spectrométrie gamma

Les spectromètres conventionnels sont à base de semi-conducteur, généralement au germanium "hyperpur" (GeHP), de type coaxial ou plan. Leur usage métrologique nécessite des détecteurs étalonnés en rendement avec des incertitudes de l’ordre de 1 % ou mieux.

Le LNHB dispose d'une dizaine de détecteurs au germanium utilisés pour la spectrométrie gamma :

Pour les mesures courantes des énergies de 20 keV à 2 MeV (photons gamma), le laboratoire dispose de trois détecteurs GeHP coaxiaux. Ces détecteurs sont inclus dans une cellule en plomb, doublé de cuivre et de cadmium afin de les protéger contre le rayonnement parasite externe (rayonnement cosmique, puis photons de fluorescence). Deux d’entre eux sont munis d’un système de positionnement optique, permettant de placer la source de manière très précise et reproductible.

Cellule de spectrométrie gamma avec
système de positionnement optique

Radiographie X d'un détecteur GeHP

Deux détecteurs GeHP plans sont utilisés pour la gamme des énergies comprises entre 10 keV et 200 keV (photons gamma et X). Pour les photons de basse énergie (1 à 50 keV), le laboratoire dispose d’un détecteur GeHP de très faible volume et d'un détecteur au silicium-lithium (Si(Li)).

Outre ces spectromètres classiques, deux installations spécifiques sont adaptées aux taux de comptage extrêmes :
Une cellule est spécialement équipée pour les forts taux de comptage, la source pouvant être placée à 3 mètres de la fenêtre d’entrée du détecteur avec un système de collimation adapté : cet ensemble permet la mesure de sources ayant des activités de l’ordre du gigabecquerel.

A l’autre extrémité des possibilités de mesure, un détecteur muni d’un dispositif anti-cosmiques est localisé dans un laboratoire en sous-sol dédié aux mesures des faibles activités ; ce détecteur est utilisé pour les mesures d’environnement pour des activités de l’ordre de quelques millibecquerels.

Spectromètre gamma bas bruit de fond équipé d’un système anti-cosmiques

Une chaîne classique d'acquisition de spectre comporte, outre le détecteur et son préamplificateur, un amplificateur assurant l'amplification et la mise en forme du signal, un convertisseur numérique et un analyseur multicanaux.

L'interaction des photons avec la matière se fait soit par effet photoélectrique, par effet Compton ou par création de paires (ou matérialisation). Quel que soit le processus initial, l'énergie incidente est transmise totalement ou partiellement à un électron du matériau du détecteur. Les interactions successives de ce dernier créent dans le semi-conducteur un nombre de paires électron-trou proportionnel à l'énergie initialement transférée.

La collection de ces charges aux bornes du détecteur génère des impulsions électriques d’amplitude proportionnelle à l’énergie des électrons primaires mis en mouvement : l’ensemble de ces informations constitue le spectre en énergie qui se caractérise en particulier par les pics d’absorption totale (position = énergie, surface = activité) correspondant à l'absorption de toute l'énergie incidente, par un seul effet photoélectrique ou par une succession d'effets.

Exemples de différentes interactions d’un photon dans un détecteur :
1 – Absorption totale : contribue au pic d’absorption totale
2 – Diffusion Compton et échappement du photon diffusé : contribue au fond continu
3 – Effet de matérialisation + échappement d’un photon de 511 keV : contribue au pic de simple échappement

Outre le pic d’absorption totale, les spectres comportent un fond (correspondant à des transferts partiels de l’énergie des photons incidents) et des pics de simple et double échappement (consécutifs à l'effet de matérialisation, si l’énergie est supérieure à 1022 keV).

Spectre correspondant à des photons incidents d’énergie E < 1022 keV
1 : pic d’absorption totale
2 : diffusions
Spectre correspondant à des photons incidents d’énergie E > 1022 keV

L’intensité relative des différents composants du spectre dépend du volume de détection et de l’environnement du détecteur.

Résolution en énergie

Le nombre de paires électron-trou (porteurs de charge) créées obéit à une loi statistique qui contribue à un élargissement gaussien des pics d'absorption totale. Outre cette composante statistique, des effets dus à l’électronique et à la collection des charges induisent une variation de l’amplitude des impulsions enregistrées et entraînent également un étalement des pics.

La performance d’un détecteur se caractérise en particulier par sa résolution énergétique, \(\Delta E\), ou largeur à mi-hauteur des pics (FWHM = full width at half maximum) qui influe sur le pouvoir séparateur et les limites de détection. La résolution dépend de l'énergie des photons incidents et du matériau du détecteur. Le pouvoir de résolution du détecteur est le rapport \(\Delta E/E\) (%).

L'étalonnage des détecteurs est classiquement réalisé avec des sources radioactives étalonnées en activité.

Détermination expérimentale : Avec une source de référence (ponctuelle) constituée du dépôt d'un radionucléide, situé à une distance \(d\) du cristal de détection, on enregistre un spectre pendant une durée d'acquisition \(t\).

Pour chaque énergie \(E\) émise par la source, on observe dans le spectre un pic dont la surface \(N(E)\) est proportionnelle au nombre de photons émis par la source et au rendement du détecteur pour l'énergie considérée.

Le rendement d'absorption totale, \(R^P(E)\) est déterminé selon :

$$R^P(E) = {N(E) \over {A \times I(E) \times t}}$$

\(N(E)\) : nombre de coups enregistrés dans le pic d’absorption totale
\(A\) : activité de la source au moment de la mesure (Bq)
\(I(E)\) : intensité d’émission de la raie d’énergie \(E\)
\(t\) : durée de la mesure (temps actif)
\(R^P(E)\) : rendement pour l’énergie \(E\) et les conditions géométriques source-détecteur de la mesure

Selon les cas, le nombre de coups dans le pic d’absorption totale doit être corrigé de différents facteurs :
- décroissance pendant la durée de l’acquisition (périodes courtes),
- empilements (taux de comptage élevés)
- coïncidences (schémas de désintégration complexes)
- ...

Le rendement doit être déterminé avec une géométrie d'étalonnage similaire à la géométrie de mesure. Dans le cas où l'on ne dispose pas d'étalons correspondant à la géométrie de mesure, il faut effectuer un transfert de rendement.

En utilisant différents radionucléides, on obtient, pour une géométrie donnée, des points d'étalonnage donnant le rendement d'absorption totale de l'installation en fonction de l'énergie de chaque raie gamma (ou X) considérée. Une courbe générale est obtenue par l'ajustement d'une expression polynomiale (par exemple) aux valeurs expérimentales obtenues au moyen des étalons.


Définitions

a. Rendement d’absorption totale

Le rendement d’absorption totale, \(R^P(E)\), est le rapport du nombre d'événements enregistrés dans le pic d’absorption totale au nombre de photons émis par la source. \(R^P(E)\) dépend de la géométrie de détection et de l'énergie.

b. Rendement total

Le rendement total, \(R^T(E)\), est défini pour un radionucléide émetteur monoénergétique \((E)\) : c’est le rapport du nombre d’événements enregistrés dans l’ensemble du spectre au nombre de photons émis par la source.

Le rendement dépend de la géométrie de détection et de l'énergie du rayonnement.

\(R^P(E)\) est utilisé pour l’analyse quantitative, \(R^T(E)\) est nécessaire pour le calcul des corrections de coïncidences.

\(R^P(E) = N(E) / F(E)\)
\(F(E)\) = nombre de photons d'énergie \(E\) émis par la source
\(R^P(E) = NT(E) / F(E)\)
\(F(E)\) = nombre de photons d'énergie \(E\) émis par la source

c. Rendement géométrique et rendement intrinsèque

Le rendement d'absorption totale est composé d'un facteur géométrique (géométrie source-détecteur) et d'une composante intrinsèque dépendant de l'énergie du rayonnement incident :

$$R^P(E) = R^G \times R^I(E)$$

Le rendement géométrique, indépendant de l'énergie, \(R^G\) est le rapport du nombre de photons émis dans la direction du détecteur, au nombre de photons émis dans \(4\pi\) :

$$R^G = {\Omega \over 4\pi}$$

\(\Omega\) est l'angle solide sous-tendu par la source et la surface de la zone active du détecteur ; pour une source ponctuelle située à une distance \(d\) du détecteur de rayon \(r\) :

$$\Omega = 2\pi \left({1 - {d \over \sqrt{d^2 + r^2}}}\right)$$

Le rendement intrinsèque \(R^I(E)\) dépend de l'énergie : c'est le rapport du nombre d'événements détectés sous le pic d'absorption totale d'énergie \(E\), au nombre de photons arrivant sur la surface du détecteur.


2. Logiciels de traitement

ETNA

ETNA (Efficiency Transfer for Nuclide Activity measurements) est un logiciel développé par le Laboratoire National Henri Becquerel qui comporte deux utilitaires pour la spectrométrie gamma.
Il permet de calculer :
    - le transfert de rendement
    - les corrections de coïncidences


Transfert de rendement

L’analyse quantitative des multiples types d’échantillons couramment mesurés dans les laboratoires nécessite la connaissance du rendement de détection pour les différentes géométries source-détecteur rencontrées. Or, si elle reste la meilleure technique, la détermination expérimentale de ces paramètres peut s’avérer contraignante et représenter des temps de mesures prohibitifs pour les utilisateurs.
ETNA apporte une solution pratique à ce problème puisqu'il permet de calculer le rendement de détection pour des géométries source-détecteur différentes de la géométrie d’étalonnage, à partir de la connaissance du rendement dans les conditions d’étalonnage et des paramètres des géométries d’étalonnage et de transfert [1].

Le logiciel est développé sous environnement Windows® et effectue des calculs purement géométriques, basés sur la variation d’angle solide et les facteurs d’absorption des différents matériaux de la source, du détecteur et de l’environnement de mesure. La précision des résultats du calcul dépend donc essentiellement de la connaissance de la constitution de ces différents éléments et de celle du rendement d’étalonnage.

Corrections de coïncidences

Dans le cas d'un radionucléide présentant un schéma de désintégration complexe (plusieurs niveaux excités), les émissions de photons en cascade peuvent être détectées simultanément. Ce phénomène induit des perturbations de comptage dans l'ensemble du spectre et, plus particulièrement, les surfaces des pics sont modifiées. Cet effet dépend à la fois du radionucléide (via son schéma de désintégration) et du rendement du détecteur pour les conditions de mesure (donc de la géométrie source-détecteur).

ETNA apporte une solution pratique à ce problème puisqu'il permet de calculer les facteurs correctifs correspondant à la surface des différents pics du spectre, c'est-à-dire à chaque énergie émise par le radionucléide.

Références

[1]
ETNA (Efficiency Transfer for Nuclide Activity measurements) : Logiciel pour le calcul du transfert de rendement et des corrections de coïncidences en spectrométrie gamma
M.C. Lépy, M.M. Bé, F. Piton
Note technique LNHB/01/09/F (2001)

[2]
Intercomparison of efficiency transfer software for gamma-ray spectrometry
M.C. Lépy et al.
Applied Radiation and Isotopes Vol.55 N°4 (October 2001) 493-503.

[3]
Experimental validation of coincidence summing corrections computed by the ETNA software
M.C. Lépy, P. Brun, C. Collin et J. Plagnard, Applied Radiation and Isotopes 64, 1340-1345 (2006)

[4]
Total efficiency calibration for coincidence summing corrections
M.C. Lépy, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A 579 284-287 (2007)


COLEGRAM

Le traitement détaillé des spectres gamma et X nécessite de déterminer les surfaces des pics d'absorption totale dans les spectres. Cette détermination ne pose pas de difficulté particulière pour des pics bien isolés sur un fond constant. En revanche, dans le cas de pics superposés et/ou de fond variable, il est nécessaire d'utiliser un logiciel pour ajuster des fonctions mathématiques aux différents pics afin de les séparer et de déterminer ensuite les surfaces individuelles.

Le logiciel COLEGRAM, développé sous environnement Windows®, a été initialement conçu pour la spectrométrie gamma et les formes spécifiques des pics dus aux photons. Il a depuis été adapté aux besoins des spectrométries alpha, bêta et X. Il permet d'ajuster différentes fonctions (une vingtaine de formes - gaussienne avec ou sans traîne, exponentielle, polynôme... - sont disponibles) aux points expérimentaux d'un spectre. L'ajustement est réalisé selon le critère des moindres carrés ou du chi-2. Une visualisation de l'ajustement et des résidus permet de suivre l'évolution de l'ajustement et la qualité des résultats.

Références

[1]
Présentation du logiciel COLEGRAM
H. Ruellan, M.C. Lépy, J. Plagnard
Note technique LPRI/95/016 (1995)

[2]
A new spectra processing code applied to the analysis of 235U and 238U in the 60 to 200 keV energy range
H. Ruellan, M.C. Lépy, M. Etcheverry, J. Plagnard et J. Morel
Nucl. Instrum. Methods in Phys. Res. A369 (1996) 651-656.

[3]
Presentation of the COLEGRAM software
M.C. Lépy
Note Technique LHNB/04/26 (2004)


3. Prestations

Le laboratoire réalise régulièrement des étalonnages de sources radioactives, des constats de validation dans le cadre de ses missions de raccordement métrologique. Il peut aussi faire des études de coefficients d’atténuation voire d’étalonnage de détecteur.


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