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ICRM 2005, Oxford, United Kingdom, 5 - 9 September, 2005

•   "High energy resolution alpha spectrometry using cryogenic detectors"
                  Article abstract

Un bolomètre d’une conception nouvelle a permis de  mesurer les spectres d’émission alpha de ²³⁹Pu, ²⁴¹Am et ²⁴⁴Cm avec une résolution en énergie inégalée

L’objectif est de développer un détecteur pour la spectrométrie alpha qui associe un excellent rendement de détection à une résolution en énergie inégalée par les détecteurs à semi-conducteur. Ceux‑ci, développés dans les années 1970, ont un rendement de détection relativement bon mais souvent la résolution en énergie (dans la plupart des cas 11 à 20 keV pour des alphas de 5 MeV) est insuffisante pour séparer différents isotopes stratégiques. Quelques laboratoires disposent d’une installation lourde telle qu’un spectromètre magnétique qui donne accès à une excellente résolution en énergie (1 à quelques keV) mais le rendement de détection est relativement faible et dépend de l’énergie. 

L’enjeu de cette étude est la détermination métrologique des données nucléaires nécessaires pour la mesure des actinides, nom donné aux éléments chimiques de numéro atomique supérieur ou égal à celui de l’actinium (86). La détermination de la composition isotopique des actinides dans l’environnement est une signature de leur origine (accidents de centrales, test d’armes nucléaires, munitions contenant de l’uranium,…). Ils sont également produits lors de l’irradiation dans un réacteur nucléaire, leur proportion exacte permet de suivre le cycle du combustible. Parce que la plupart des actinides sont hautement radio-toxicologiques, ils doivent être identifiés chez toute personne ayant subie une contamination interne.

La difficulté posée par la mesure des particules alpha est leur perte d’énergie continue dans la traversée de tout matériau. L’obtention d’un spectre à excellente résolution en énergie nécessite donc de nombreuses conditions. La première est d’utiliser une source de très bonne qualité avec peu de matière déposée afin d’éviter la perte d’énergie des particules alpha dans l’épaisseur de la source. Toute fenêtre entre la source et le détecteur doit être évitée et la géométrie des diaphragmes doit être étudiée pour éviter la rétro‑diffusion. Enfin le détecteur ne doit pas présenter un volume non actif en surface dans lequel les particules perdraient en partie leur énergie. C’est le cas des détecteurs à semiconducteur où les électrodes, nécessaires à la collection des charges, contribuent principalement à la limite de résolution en énergie des meilleurs détecteurs. Pour repousser cette limite de façon significative, il est nécessaire d’introduire un nouveau principe de détection.

Le LNHB/DETECS a engagé un travail de coopération avec l’Institut d'Astrophysique Spatiale/CNRS (IAS) pour exploiter le principe physique des bolomètres utilisés pour le spatial et développer un bolomètre prototype pour la spectrométrie alpha. Ce développement fait suite au contrat d’incitation BNM (référence 01 3 003) auquel l’IAS a répondu en 2001. Le principe de détection est la mesure très sensible de l’élévation de température consécutive à l’interaction d’une particule dans la cible du détecteur. Cette cible est couplée à un thermomètre réalisé en germanium dopé par irradiation neutronique dont la résistance varie fortement avec la température. En ce qui concerne la cible du détecteur, la plupart des matériaux utilisés pour les applications spatiales (détection de matière noire, spectrométrie de photons, …) ne sont pas adaptés à la spectrométrie alpha. Pour atteindre une excellente résolution en énergie, il est nécessaire que l’énergie d’une particule alpha soit convertie très efficacement en chaleur dans un temps inférieur à la constante de temps du détecteur. Ce qui n’est pas le cas pour des matériaux à large bande interdite (comme le diamant par exemple, ou certains semi-conducteurs), où l’énergie peut être partiellement piégée sous forme de paires électrons-trous, ou perdue en partie par fluorescence (comme dans le cas du saphir). C’est donc un bolomètre d’une conception nouvelle qui a été construit, avec une cible en métal offrant l’avantage d’une très bonne conduction thermique garantissant une excellente conversion de l’énergie en chaleur. De plus, pour assurer une diffusion thermique indépendante du lieu de l’interaction, une pièce intermédiaire en germanium est introduite entre la cible et le thermomètre. La cible en cuivre a un diamètre de 2 mm et une épaisseur de 20 µm. La pièce en germanium a un volume de quelques mm³. La capacité calorifique du détecteur est relativement élevée et impose une stricte optimisation de la géométrie et des différents couplages thermiques. Enfin, pour atteindre la résolution en énergie ultime du détecteur, il est nécessaire de refroidir le bolomètre à une température qui permette que les fluctuations thermodynamiques d’énergie entre le détecteur et le bain thermique soient faibles (T < 25 mK). De plus la stabilité en température du détecteur et de l’électronique doivent être meilleures que 0,1 %. Le détecteur a été intégré dans le réfrigérateur à dilution de l’IAS permettant d’atteindre une température de base de 20 mK. L’électronique utilisée a comme premier étage d’amplification un FET non refroidi de très bas niveau de bruit. 

Figure 3 : Spectres d’émission alpha d’une source mixte de ²³⁹Pu, ²⁴¹Am et ²⁴⁴Cm et d’une source de ²⁴¹Am mesurés avec un bolomètre alpha à thermomètre résistif et cible métallique.

Les spectres en énergie obtenus avec une source de ²⁴¹Am et une source mixte de ²³⁹Pu, ²⁴¹Am et ²⁴⁴Cm sont illustrés en figure 3. Dans tous les cas, la résolution en énergie à mi hauteur est inférieure à 6 keV pour des particules alpha dont l’énergie est comprise entre 5 et 6 keV. Grâce au logiciel de déconvolution Colegram, les raies principales du spectre ont pu être ajustées avec une fonction qui est le produit de convolution d’une traîne exponentielle et d’une gaussienne. La traîne correspond essentiellement à la perte d’énergie dans la source. La largeur à mi-hauteur de la gaussienne représente la résolution en énergie intrinsèque du détecteur. Elle est strictement inférieure à 4 keV. Ceci laisse donc supposer une amélioration encore possible du résultat précédent. 

Pour la première fois en spectrométrie alpha une résolution en énergie inférieure à 6 keV associée à un rendement quantique de détection proche de 100 %, a été obtenue avec une source extérieure au détecteur. Ce résultat inégalé confirme le potentiel des bolomètres dans un nouveau domaine de la métrologie des rayonnements ionisants : détermination par spectrométrie alpha des données nucléaires nécessaires à la mesure des actinides. Le prototype développé est encore loin d’une version utilisable couramment en métrologie. La stabilité de l’électronique doit être améliorée. De plus un traitement du signal spécifique devra être développé pour permettre l’analyse systématique des spectres.

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